近期,中科院合肥研究院固體所納米材料與器件技術研究部環境與能源納米材料中心的研究團隊采用兩步溶劑熱合成法,制備了一種高純1T相MoS?(1T-MoS?),其因化學穩定性較高,而能在空氣中放置一年的時間,并且在水環境中也可以維持穩定的寬間距結構,進而確保離子的運輸,同時能高效去除水中的重金屬離子,如六價鉻(Cr(VI))。
MoS?金屬性的1T相結構因具有富硫特性和獨特的各向異性,而常用于離子傳輸和吸附的可滲透通道以及去除水中重金屬離子。然而研究者發現,MoS?在吸附后穩定性較差,1T相會完全轉變為2H相或者寬間距結構塌陷,進而導致其循環耐久性降低。此外,利用氣相沉積法制備出來的高純1T相MoS?,也很難批量應用于水處理方面。因此,為了提高水中重金屬離子的去除能力,亟需合成高純1T相MoS?并得確保其層間結構在吸附過程中的穩定,不會發生塌縮。
針對上述的問題,固體所科研人員在一步水熱反應得到混合相MoS?的基礎上,利用乙醇進行相調制,成功地合成了具有寬層間距結構和豐富硫空位的高純1T-MoS?。實驗表明,該1T-MoS?中的1T相的百分比含量接近100%,并且即使在360天的暴露空氣中也能保持高度穩定,因而能很好地去除水中的鉻離子。電子順磁共振分析表明,在乙醇的誘導下,混合相MoS?原位形成的硫空位對促進2H相向1T相的轉化至關重要。分子動力學模擬表明,乙醇與MoS?表面之間存在較強的相互作用,能有效降低MoS?納米片的總能量,進而能增強1T-MoS?的穩定性。此外,在一定的條件下,1T-MoS?納米片表現出優異的Cr(VI)吸附能力(p H=6時為200.3mg/g),是混合相MoS?和2H相MoS?的兩倍以上,并且能在多次的吸附循環過程中依舊保持穩定的相結構。對Cr(VI)吸附機理的研究表明,鉻的吸附歸因于Mo(IV)配位不足作為活性位點,并且在去除過程中與氧化還原反應有關。
該研究工作對1T相MoS?的批量制備以及MoS?基新型吸附劑的應用具有重要意義。相關研究成果以“Ethanol introduced synthesis of ultrastable 1T-MoS?for removal of Cr(VI)”為題,發表在環境領域專業期刊Journal of Hazardous Materials 上。