超熒光屬于量子光學范疇，它是多粒子體系的集體自發輻射行為。在光激發下，自發輻射場與周圍偶極子相互作用發生相位同步，形成宏觀巨偶極子，產生短而強的光脈沖。因此，超熒光比普通熒光更快、更強，在量子計算、量子通訊等前沿領域具有廣泛的應用前景。傳統超熒光需要在低溫、低壓和強磁場等極端條件下實現。得益于稀土離子的窄線寬和退相干時間長的優點，近期，研究人員在室溫下觀測到了Nd3+的上轉換超熒光。然而，由于參與相干耦合的粒子數低（N=11），超熒光發射強度和熒光壽命還無法滿足實際應用要求。另外，稀土上轉換超熒光的激發態動力學等基礎發光物理還有待進一步深入研究。
Nd3+的上轉換超熒光實驗數據圖
近日，中國科學院福建物構所研究團隊基于自行研制的納米光子學測試系統，采用800nm飛秒脈沖激光激發，首次觀測到Nd3+納秒級的室溫上轉換超熒光。團隊首先對比測試了NaNdF4@NaYF4核殼結構納米晶在穩態和飛秒脈沖激光激發下的上轉換發射光譜和熒光壽命。與Nd3+的常規上轉換發光相比，飛秒激光激發下Nd3+的上轉換發射強度和輻射躍遷速率提升了三個數量級，其中588nm（4G7/2→4I11/2）的熒光壽命從2.28μs縮短到2.5ns，且來自同一上能級躍遷（4G7/2）的588nm和656nm處熒光壽命明顯不同，表現出超熒光的特征。
基于超熒光小樣本體系的Dicke模型，團隊揭示了Nd3+超熒光初始量子階段激發態粒子相干耦合與超熒光延遲特征的內在關聯。隨著激發光功率密度增大，參與相干耦合的粒子數增多，Nd3+的上轉換發射逐漸增強，輻射衰減和延遲時間顯著縮短。其中，參與相干耦合的粒子數（N）高達912，是目前文獻報道的超熒光材料最高值。功率依賴關系測試表明，Nd3+的雙光子上轉換超熒光與激發光功率存在4次方關系，符合超熒光的理論預期。另外，依據Arecchi-Courtens限制條件，通過調節輻射體的有效輻射長度，還觀測到Nd3+上轉換超熒光的激發態弛豫振蕩現象（Burnham-Chiaoringing），并實現對它的調控。這些結果為稀土上轉換超熒光及應用奠定了理論和實驗基礎。
Nd3+的上轉換超熒光實驗數據圖
該工作突破了稀土離子因f→f禁戒躍遷存在發光效率低、熒光壽命長的局限性，為新型超快、高亮稀土上轉換納米發光材料的設計合成及其在量子光學、快速超分辨成像等前沿領域的應用開發提供了新途徑。相關結果于2024年11月15日在線發表在《自然·通訊》雜志。
來源：福建物構所
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