近日，江西理工大學(xué)與西安交通大學(xué)的研究團隊攜手並進(jìn)，在稀土單離子磁體領(lǐng)域取得了令人矚目的新突破。這一成果不僅標(biāo)誌著兩校在磁性材料研究領(lǐng)域合作深度的進(jìn)一步拓展，也預(yù)示著稀土單離子磁體在資訊技術(shù)、量子計算及新能源等多個領(lǐng)域的應(yīng)用前景將更加廣闊。
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作為一類獨特的納米級磁性材料，單分子磁體的構(gòu)成單元僅為單個分子或原子，卻能穩(wěn)定地維持自旋力矩與磁化取向。憑藉這些非凡的物理與化學(xué)特性，單分子磁體在資訊存儲的高密度化、量子計算的革新以及自旋電子學(xué)的進(jìn)步等多個前沿領(lǐng)域，均展現(xiàn)出了誘人的應(yīng)用潛力。它不僅為開發(fā)新型超高密度存儲材料提供了可能，而且每個分子都具備明確的組成與尺寸，這為科學(xué)研究與實際應(yīng)用的深入探索提供了極大的便利。此外，通過化學(xué)手段對單分子磁體的構(gòu)成與性質(zhì)進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)控，有望進(jìn)一步推動存儲密度的提升與計算速度的加快。然而，儘管單分子磁體在理論上擁有諸多優(yōu)勢，但其實際應(yīng)用仍面臨諸多挑戰(zhàn)，特別是在常溫環(huán)境下的應(yīng)用，受限於其需在低溫條件下才能發(fā)揮最佳性能。
因此，如何通過巧妙地設(shè)計配體類型，來精確調(diào)控分子的定向合成，從而實現(xiàn)對配合物磁學(xué)性能的精準(zhǔn)調(diào)控，並深入探索配體基團與晶體場效應(yīng)之間的微妙關(guān)係，對於推動單分子磁體的設(shè)計與合成具有至關(guān)重要的理論價值與實踐意義。
江西理工大學(xué)與西安交通大學(xué)的研究者們經(jīng)過不懈的努力，成功設(shè)計並合成了三種創(chuàng)新的含有六氮雜席夫堿大環(huán)配體的鏑基配合物（1-3）。他們巧妙地在六氮雜席夫堿大環(huán)配體中引入了四個吸電子基（F原子）或給電子基（甲基），以此深入研究了取代基對配合物結(jié)構(gòu)及其單分子磁性的影響。研究結(jié)果顯示，當(dāng)在大環(huán)配體中引入吸電子基（F原子）時，得到了與配合物1結(jié)構(gòu)相似的配合物2；而引入給電子基（甲基）後，則形成了具有獨特軸向單取代結(jié)構(gòu)的配合物3。
三種含有六氮雜席夫堿大環(huán)配體的鏑基配合物（圖源：江西理工大學(xué)）
研究表明，在零直流場條件下，這三種配合物均展現(xiàn)出了單分子磁體特有的磁化慢弛豫行為，這充分證明了它們均為零場單分子磁體。在零直流場測試中，配合物1和2的各向異性能壘分別高達(dá)1092(6) K和946.1(7) K。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)，在施加1 kOe直流場後，雖然直流場的引入確實對部分L量子隧穿效應(yīng)產(chǎn)生了抑制作用，但遺憾的是，配合物1和2的各向異性能壘並未因此得到顯著提升。這表明，在這兩種配合物中，量子隧穿並非決定能壘高低的主要因素。此外，通過測定三種配合物的磁滯回線，研究者還發(fā)現(xiàn)它們的阻塞溫度分別可以達(dá)到20K、10K和6K。配合物1和2之所以擁有較高的各向異性能壘，而配合物3則僅在基態(tài)表現(xiàn)出純的各向異性，這些發(fā)現(xiàn)為進(jìn)一步優(yōu)化單分子磁體的性能提供了寶貴的線索與啟示。
該研究成果已以“Effect of Substituents in Equatorial Hexaazamacrocyclic Schiff Base Ligands on the Construction and Magnetism of PseudoD6hSingle-Ion Magnets”為題發(fā)表在無機化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《Inorganic Chemistry》上。
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